府川江央留 農学研究科修士課程学生、鈴木洋平 同博士課程学生、足立大宜 同特定研究員、宋和慶盛 同助教、北隅優希 同准教授、白井理 同教授、宮田知子 大阪大学特任准教授、牧野文信 同招へい准教授、難波啓一 同特任教授、田中秀明 同准教授(研究当時)らの共同研究グループは、Gluconobacter japonicusという酢酸菌由来のフルクトース脱水素酵素(贵顿贬)について、触媒メカニズムの详细を明らかにしました。
贵顿贬は酢酸菌の呼吸锁电子伝达系を构成する膜结合型タンパク质で、电极を基质として认识することで「直接电子移动(顿贰罢)型酵素电极反応」という非常にユニークな反応を実现できます。本反応は生体?环境への适合性が高く、生体物质の検出に适した理想的なバイオセンサ(第叁世代型バイオセンサ)としての応用展开が期待されています。また、贵顿贬をモデル酵素としたテーラーメイドなセンサ开発が可能となれば、第叁世代型バイオセンサの课题である酵素の稀少性を解消することもできます。
本研究グループは、本酵素の触媒メカニズムを解明するために、ドッキングシミュレーションや相同性検索による计算科学を活用した変异体を作製しました。その特性の电気化学的评価やクライオ电子顕微镜観察による构造解析を実施することで、贵顿贬の触媒メカニズムの解明に成功しました。さらに、基质认识机能を持つ重要なアミノ酸残基を异なるものに置换すると、タガトースという别の糖に対する反応性が向上することも発见しました。また、実际の构造と予测构造の间でシュミレーション结果に差异が生じることも突き止めました。以上の成果により、テーラーメイドな第叁世代型バイオセンサの开発をする上で、学术的かつ社会的な波及効果が期待されます。
本研究成果は、2024年4月14日に、国際学術誌「Electrochimica Acta」にオンライン掲載されました。

「卓越した活性を持つ贵顿贬をモデル酵素としたセンサ开発は、これまでのボトルネックを一気に解消する可能性を秘めています。今回の成果により、合理的で戦略的な酵素创出が期待できます。今后、自然が创り出した高度な触媒机能を利活用することで、人类と地球を豊かにする革新的な技术を実现し、研究成果の社会実装に取り组みます。」(宋和庆盛)
【顿翱滨】
【书誌情报】
Eole Fukawa, Yohei Suzuki, Taiki Adachi, Tomoko Miyata, Fumiaki Makino, Hideaki Tanaka, Keiichi Namba, Keisei Sowa, Yuki Kitazumi, Osamu Shirai (2024). Structural and electrochemical elucidation of biocatalytic mechanisms in direct electron transfer-type D-fructose dehydrogenase. Electrochimica Acta, 490, 144271.